太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)的水分解制氫技術(shù)利用光催化材料將水分解為氫氣,，兼具環(huán)境友好和能源可持續(xù)性的雙重優(yōu)勢(shì),，對(duì)低碳經(jīng)濟(jì)的發(fā)展具有重要意義,。為了進(jìn)一步提升制氫效率,，光催化材料的改性策略主要集中在異質(zhì)結(jié)構(gòu)筑,、助催化劑負(fù)載和貴金屬輔助等方面,。然而,，關(guān)于半導(dǎo)體自身性質(zhì),，如電子能帶結(jié)構(gòu)差異及聲子作用下電子的躍遷行為的研究相對(duì)較少。因此,，探索半導(dǎo)體間接/直接能帶結(jié)構(gòu)調(diào)控規(guī)律,，并研究聲子作用對(duì)光生載流子空間行為的增益機(jī)制，對(duì)于實(shí)現(xiàn)高效光催化制氫具有重要理論意義,。

圖1. 直接/間接半導(dǎo)體電子能帶結(jié)構(gòu)圖

近期,，材料學(xué)部半導(dǎo)體材料與器件創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)以二維層狀二硫化鉬（MoS₂）為研究對(duì)象，通過(guò)控制MoS₂的剝離層數(shù)（從114層減至單層）,，實(shí)現(xiàn)其從間接帶隙到直接帶隙的精準(zhǔn)轉(zhuǎn)變,，并成功構(gòu)建了具有聲子增強(qiáng)效應(yīng)的CdS/MoS₂異質(zhì)結(jié)光催化體系。通過(guò)調(diào)控MoS₂層數(shù),，研究人員改變了其電子能帶結(jié)構(gòu),，并引入聲子誘導(dǎo)增強(qiáng)效應(yīng)，從而有效提高了CdS/MoS₂異質(zhì)界面處光生電子與空穴的分離效率,。通過(guò)PL,、TRPL、TPV和SPV等光動(dòng)力學(xué)測(cè)試,，研究揭示了聲子效應(yīng)能夠顯著延長(zhǎng)光生電子的存活壽命,。進(jìn)一步的理論分析表明，間接半導(dǎo)體MoS₂具有更寬的聲子譜和頻率分布,，表現(xiàn)出更強(qiáng)的電子-聲子耦合作用,，從而有效抑制了光生載流子復(fù)合。這種特殊的直接/間接異質(zhì)結(jié)復(fù)合體系表現(xiàn)出優(yōu)異的光制氫活性（9.70 mmol h^-1 g^-1）,，在420 nm下具有高達(dá)31.33%的量子效率,。本工作通過(guò)調(diào)控間接半導(dǎo)體引入聲子效應(yīng)，為光生載流子傳輸動(dòng)力學(xué)的優(yōu)化提供了新的視角,，同時(shí)拓展了新型半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)光催化體系的研究領(lǐng)域,。

圖2. DFT理論探究MoS₂聲子譜及異質(zhì)界面載流子傳輸機(jī)理

研究成果以“Optimization of CdS/MoS₂ Photocatalysts for Phonon-Enhanced H₂ Evolution via Indirect Transition Modulation in Layer-Dependent MoS₂”為題，發(fā)表在國(guó)際知名期刊《Small》上,。本研究得到了山東省自然科學(xué)基金,、齊魯工業(yè)大學(xué)（山東省科學(xué)院）人才科研項(xiàng)目、科教產(chǎn)融合重大創(chuàng)新項(xiàng)目以及山東省泰山學(xué)者計(jì)劃等項(xiàng)目的支持,。

論文鏈接：https://doi.org/10.1002/smll.202411128